1956年，克莱因在一位化学家的帮助下合成了一种独特的天青石蓝色，1960年他为这种颜色申请了专利，称为“国际克莱因蓝”(International Klein Blu, 简称IKB)。克莱因的单色画完全摆脱了色彩本身的悦目和谐等视觉心理学效应，而进入了纯粹精神性的观念领域。他说：“借助色彩，我体会到一种与空间同化的感觉，我是真正自由的。”他还说：“一幅画的质量，它的终级实在存在于它的视觉性之外。”这批单色画面世后随即在西班牙、意大利、德国和英国展出，引起欧洲艺术界极大关注，克莱因随之成为法国前卫艺术中最耀眼的明星。

1958年4月，克莱因在巴黎伊利斯-克莱尔画廊(Galerie Iris Clert)举办了一个名为“空无”(Vide)的展览。展览之前他将这家画廊展厅内所有物品搬空，把墙壁刷白，他把这个空无一物的空间作为他的一件作品，对外开放，供人参观。展览开幕后，成千上万的巴黎观众前来观看，把画廊所在的小街挤得水泄不通。为了维持秩序，警察都出动了。克莱因衣冠楚楚站在门口，迎接观众分批进入展厅参观。对于这件史无前例的作品，有的观众哈哈一笑，掉头而去;也有人留连忘返，深受感动。法国著名存在主义作家阿尔贝-加缪(Albert Camus, 1913—1960)看过展览后在留言簿上写下了这样一行文字：“空无充满着力量。”克莱因的《空无》是在单色画的基础上朝着非视觉性、非物质性的观念艺术迈出的更远的一步。

1960年3月9日，克莱因在巴黎国际当代艺术画廊创作了一个名为《蓝色时代的人体测量》(Anthropométrie de l’Époque bleue)的表演艺术作品。他请来三个美丽的裸体女模特儿，将她们身上涂上颜料——就是被他申请了专利的国际克莱因蓝，然后指挥她们在铺在地面上的画布上翻滚拖拉，或在挂在墙上的画布上贴靠按压，将身体形态和姿势的痕迹留在画布上。表演还包括一个由20位交响乐演奏家组成的乐队，现场同时演奏克莱因创作的《单调交响曲》，这个交响曲由单独一个音符持续演奏10分钟，然后间以10分钟的沉默，如此交替而成。他还请来了许多盛装男女作为观众观看表演。整个过程被记录在一部名为《狗的世界》(Mondo Cane)的影片中。而那些印有女人体痕迹的画面则被题为《裹尸布》。

同年秋天，迷恋非物质并对空无的向往达到疯狂程度的克莱因完成了一个名为《空中的画家跃入空无》(Le peintre de l’espace se jette dans le vide)的行为艺术作品。为了体验飞翔和失重的感觉，在没有采取任何保护措施的情况下，克莱因置生死而不顾，从巴黎郊区让蒂尔-贝尔纳街3号(Rue Gentil-Bernard)一栋楼房的二楼窗口纵身跃出。这几乎是一次玩命的行为，尽管他在柔道中接受过纵身腾空而落地无伤的训练，但在这次“跳楼”行为中，他还是轻微扭伤了腿脚。克莱因腾空飞翔的身姿被摄影师哈里-勋克(Harry Shunk)摄入镜头，该照片后来被克莱因发表在他自己创办的名为《1960年11月27日星期天》的报纸上面，这是一份“仅存一天的报纸”。

完成了上述表演和行为艺术创作之后，1961年，克莱因又着手进行另一种被他称之为“宇宙起源”的实验性绘画。他将涂上颜料的画布绑在汽车顶上，然后开车在雨中飞驰，通过风吹雨淋，使画面产生各种偶然的抽象痕迹。这样的作品是人力和自然力共同作用的产物。

除了风雨之外，克莱因还把火作为绘画创作的手段。1961年2月，克莱因在法国燃气试验中心，用喷火器当画笔，将炽热的火焰喷射在涂有红黄蓝各种颜料的石棉板上，由此创作出一批《火画》(Peinture feu)。在那些《火画》中，红黄蓝各种颜色经过烧灼，产生一种热烈奔放的视觉效果。关于这组作品，克莱因写道：“总的来说，我有两个目的，首先是记录在今天的文明里人的影响力的痕迹，其次是记录引起这种文明的源头，换句话说，就是火的痕迹。我这样做是因为我所思所想总是与空无联系在一起，我肯定，在空无的中心，如同在人的心脏，有火在燃烧。”(1961年写于纽约，引自1965年巴黎亚历山大-伊奥拉斯画廊《伊夫-克莱因画展前言》)